Durante o conflito, participou ativamente como membro da Comissão de Engenheiros, atuando em Mato Grosso, e foi responsável pela redação do Relatório Geral dessa comissão. Em 1867, destacou-se na famosa Retirada da Laguna. Em 1869, iniciou sua carreira como redator do Diário do Exército e correspondente do Jornal do Comércio.
Com o fim da guerra em 1870, agora com o posto de capitão, Visconde de Taunay concluiu o curso de Engenharia e posteriormente tornou-se professor de Geologia e Mineralogia na Escola Militar. Em 1872, foi eleito deputado por Goiás, e entre 1876 e 1877, assumiu a presidência do estado de Santa Catarina.
Em 1878, Visconde de Taunay embarcou em uma viagem à Europa, retornando dois anos depois para iniciar seu segundo mandato como deputado, dessa vez representando Santa Catarina. Contudo, somente em 1885, o então major deixou a carreira militar. Nesse mesmo ano, assumiu a presidência do estado do Paraná.
O escritor, em 1886, foi novamente eleito deputado por Santa Catarina e posteriormente alcançou a posição de senador. Apesar da Proclamação da República em 1889, Visconde de Taunay permaneceu fiel à monarquia, mas acabou desistindo da carreira política. Em 25 de janeiro de 1899, faleceu na cidade do Rio de Janeiro, deixando um legado de diversos livros, além de pinturas e composições musicais.
Visconde de Taunay recebeu diversas honrarias e títulos ao longo de sua vida, incluindo o título de Visconde de Taunay, a Ordem da Rosa e as ordens de São Bento de Avis e de Nosso Senhor Jesus Cristo. Além disso, foi imortalizado como membro da Academia Brasileira de Letras. Entre suas principais obras, destacam-se “Cenas de viagem” (1868), “La retraite de Laguna” (1871), “Inocência” (1872), “Lágrimas do coração” (1873), “Histórias brasileiras” (1874), “Da mão à boca se perde a sopa” (1874), “Ouro sobre azul” (1875), “Narrativas militares” (1878), “Por um triz, coronel” (1880), “Estudos críticos” (1881-1883), “Amélia Smith” (1886), “No declínio” (1889), “O encilhamento” (1893), “Ao entardecer” (1901) e “Reminiscências” (1908).
Visconde de Taunay foi um dos escritores mais prolíficos de sua época, retratando em suas obras tanto temas históricos quanto o cotidiano brasileiro. Sua escrita demonstrava sensibilidade, detalhismo e um profundo conhecimento da sociedade e da cultura do Brasil.
Além de suas contribuições para a literatura, Visconde de Taunay também deixou um legado como político e militar. Sua participação na Guerra do Paraguai e seu envolvimento na vida política de diversos estados brasileiros demonstram seu compromisso com a nação e seu interesse em contribuir para o desenvolvimento do país.
Apesar de sua fidelidade à monarquia, Visconde de Taunay foi um intelectual respeitado mesmo após a Proclamação da República, sendo reconhecido como um imortal da Academia Brasileira de Letras. Sua dedicação à cultura, tanto através da escrita quanto de outras formas de expressão artística, consolidou seu lugar como um dos grandes nomes da literatura brasileira.
Visconde de Taunay faleceu em 25 de janeiro de 1899, deixando um legado duradouro que continua a inspirar e encantar leitores e estudiosos até os dias de hoje. Sua contribuição para a literatura e para a preservação da história brasileira é inestimável, tornando-o uma figura icônica da cultura do país.